
對稱性原理加速的晶體結(jié)構(gòu)生成器示意圖
近日,南京大學(xué)孫建教授課題組提出了對稱性原理加速的晶體結(jié)構(gòu)預(yù)測新算法,提高了晶體結(jié)構(gòu)預(yù)測效率。相關(guān)研究成果以“基于對稱性原理的高效晶體結(jié)構(gòu)預(yù)測(Efficient crystal structure prediction based on the symmetry principle)”為題發(fā)表在《自然·計算科學(xué)》雜志上(Nature Computational Science, 2025, DOI: 10.1038/s43588-025-00775-z)。
晶體結(jié)構(gòu)對材料的性質(zhì)有決定性的影響。晶體結(jié)構(gòu)預(yù)測是一種在特定條件下只根據(jù)系統(tǒng)化學(xué)組分來尋找穩(wěn)定或亞穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)的方法,其不僅可以輔助實驗確定精確的原子結(jié)構(gòu),還能通過高通量計算,指導(dǎo)新型功能材料的設(shè)計。晶體結(jié)構(gòu)預(yù)測算法通常通過生成大量候選結(jié)構(gòu)(數(shù)量從數(shù)百到數(shù)萬不等),并基于自由能最小或其他物理性質(zhì)(如硬度、帶隙等)進(jìn)行篩選,以確定最優(yōu)結(jié)構(gòu)。然而,由于搜索空間龐大,如何提高搜索效率始終是該領(lǐng)域的核心挑戰(zhàn)之一。
孫建教授領(lǐng)導(dǎo)的研究團(tuán)隊基于晶體結(jié)構(gòu)中廣泛存在的對稱性原理,設(shè)計了一種晶體結(jié)構(gòu)預(yù)測新方案。該方案進(jìn)一步升級了該課題組先前提出的機(jī)器學(xué)習(xí)與圖論輔助的晶體結(jié)構(gòu)預(yù)測框架MAGUS軟件(machine learning and graph theory assisted universal structure searcher, National Science Review 10, nwad128 (2023)),在晶體結(jié)構(gòu)搜索過程中更加強(qiáng)調(diào)對空間群對稱性的偏好,避免對P1結(jié)構(gòu)空間的探索,引入了保持對稱性的進(jìn)化算符來避免生成P1結(jié)構(gòu)。另外,根據(jù)晶體結(jié)構(gòu)間的超群-子群關(guān)系,研究團(tuán)隊使用空間群挖掘器取代隨機(jī)選擇某一空間群的采樣方式,通過分析具有能量優(yōu)勢的結(jié)構(gòu)的對稱性,在進(jìn)化算法的新一代結(jié)構(gòu)中優(yōu)先采樣其相同的空間群和他們的超群。為了保護(hù)能量有利的原子環(huán)境,研究團(tuán)隊發(fā)展了片段重組器,暨使用圖論分解能量有利的晶體結(jié)構(gòu),然后將分解得到的原子聚集體片段重組為新結(jié)構(gòu)。
作者表示,這些技術(shù)的組合可以使晶體結(jié)構(gòu)搜索效率提升四倍以上,并在紫紅磷基態(tài)、硅(111)-7×7表面等原先很難解決的大體系中找到最穩(wěn)定結(jié)構(gòu)。該研究有望為新型材料的設(shè)計以及行星內(nèi)部物質(zhì)的預(yù)測等新興交叉領(lǐng)域提供新工具。
(摘自 自然科學(xué)基金委)